10月初，紅六軍團(tuán)在貴州石阡縣的甘溪鎮(zhèn)突遇強(qiáng)敵。在敵軍24個(gè)團(tuán)的圍攻下，紅六軍團(tuán)先后被截為四段，減員2/3。面臨險(xiǎn)境，李達(dá)主張：要想生存下去，必須盡快找到在湘黔一帶活動(dòng)的賀龍部。他迅速集合所部組成特務(wù)團(tuán)，繼續(xù)和追擊的強(qiáng)敵周旋達(dá)9天之久，直到與賀龍領(lǐng)導(dǎo)的紅三軍會(huì)合。在此前后，他命令所部電臺(tái)時(shí)刻處于開機(jī)狀態(tài)，想方設(shè)法地聯(lián)系上了紅六軍團(tuán)指揮部的電臺(tái)。24日，他引導(dǎo)紅三軍找到了在絕境中苦撐的紅六軍團(tuán)主力，兩軍在貴州印江縣的木黃鎮(zhèn)勝利會(huì)師。后來(lái)，任弼時(shí)提到：沒有李達(dá)，紅六軍團(tuán)生存不易，后來(lái)能成立紅二方面軍，李達(dá)居功至大。

10月底，紅三軍恢復(fù)紅二軍團(tuán)番號(hào)，賀龍任軍團(tuán)長(zhǎng)。為加強(qiáng)兩軍聯(lián)系，任弼時(shí)、李達(dá)分別調(diào)任紅二軍團(tuán)政委、參謀長(zhǎng)。同時(shí)決定，兩軍團(tuán)在今后行動(dòng)中互相呼應(yīng)，“兩軍團(tuán)的行動(dòng)由二軍團(tuán)統(tǒng)一指揮”，形成一支強(qiáng)大的戰(zhàn)略突擊力量。因此，轉(zhuǎn)任紅二軍團(tuán)參謀長(zhǎng)的李達(dá)事實(shí)上是兩軍團(tuán)(共8000人)統(tǒng)一的參謀長(zhǎng)。到職后，李達(dá)協(xié)助賀龍等制定了湘西攻勢(shì)作戰(zhàn)計(jì)劃，并參與指揮兩軍團(tuán)“八千健兒，揮戈?yáng)|向”，先后取得了湖南永順縣龍家寨戰(zhàn)斗(殲敵3個(gè)旅大部)、桃源縣浯溪河戰(zhàn)斗(殲敵近2個(gè)團(tuán))的勝利，為開辟湘鄂川黔蘇區(qū)作出了重要貢獻(xiàn)。紅二、紅六軍團(tuán)的行動(dòng)，極大地震動(dòng)了蔣介石，他急忙命令正在湘西南阻截、追擊中央紅軍的國(guó)民黨軍第19師、16師、26師兼程北進(jìn)，轉(zhuǎn)而阻截、追擊紅二、紅六軍團(tuán)，這在客觀上使中央紅軍的壓力相對(duì)減輕。

1934年底，中共湘鄂川黔蘇區(qū)省委、省軍區(qū)、省革命委員會(huì)成立，任弼時(shí)擔(dān)任省委書記兼省軍區(qū)政委，賀龍擔(dān)任省革命委員會(huì)主席兼省軍區(qū)司令員。任弼時(shí)曾回憶說：由于我不是軍事干部出身，所以必須要有在紅二、紅六軍團(tuán)都有影響的同志來(lái)幫助我。找誰(shuí)呢?我想到了李達(dá)同志。他先后在紅六、紅二軍團(tuán)當(dāng)過參謀長(zhǎng)，和蕭克、賀龍、王震都關(guān)系密切，所以他是我在軍事上的參謀長(zhǎng)，事實(shí)上是湘鄂川黔省軍區(qū)參謀長(zhǎng)。

在繁忙的戰(zhàn)事之余，李達(dá)始終關(guān)注部隊(duì)的指揮、參謀業(yè)務(wù)建設(shè)。在與紅六軍團(tuán)會(huì)師前，紅二軍團(tuán)師、團(tuán)司令部十分簡(jiǎn)單，有的師司令部只有一名參謀長(zhǎng)、一名作戰(zhàn)文書、一個(gè)管理科長(zhǎng)及幾名副官，團(tuán)司令部則只有團(tuán)長(zhǎng)和作戰(zhàn)文書實(shí)際負(fù)責(zé)司令部工作，和“建設(shè)正規(guī)化紅軍”的要求相去甚遠(yuǎn)。在賀龍的支持下，他積極充實(shí)紅二軍團(tuán)師、團(tuán)司令部的作戰(zhàn)、通信、偵察、管理各科，選準(zhǔn)配齊各類參謀人員，并組織參謀人員集訓(xùn)，學(xué)習(xí)作戰(zhàn)、偵察、使用地圖等知識(shí)，使紅二軍團(tuán)也很快擁有了強(qiáng)大的智囊團(tuán)，涌現(xiàn)出王尚榮等杰出參謀精英。1935年1月，在湖南大庸縣丁家溶村，李達(dá)又專門組織紅二、紅六軍團(tuán)各部隊(duì)進(jìn)行技、戰(zhàn)術(shù)訓(xùn)練，抽調(diào)部分連、排級(jí)干部開辦訓(xùn)練班，學(xué)習(xí)射擊、投彈、刺殺三大技術(shù)和隊(duì)列訓(xùn)練。為提高兩軍團(tuán)的戰(zhàn)術(shù)素養(yǎng)，他還叫參謀人員印發(fā)紅六軍團(tuán)帶出來(lái)的、劉伯承翻譯的《蘇聯(lián)紅軍步兵戰(zhàn)斗條令》下發(fā)各部隊(duì)。上述舉措，極大地提高了紅二、紅六軍團(tuán)的戰(zhàn)斗力，賀龍?jiān)吲d地說過：林沖是八十萬(wàn)禁軍教頭，你李達(dá)是八千紅軍的總教官。我看，不是林沖強(qiáng)過你十倍，是你強(qiáng)過他十倍。

1935年3月―10月，任弼時(shí)、賀龍、李達(dá)率領(lǐng)紅二、紅六軍團(tuán)粉碎了敵人的“圍剿”，兩軍團(tuán)總兵力也發(fā)展到21000多人。蔣介石調(diào)動(dòng)130個(gè)團(tuán)兵力隨即卷土重來(lái)，向湘鄂川黔蘇區(qū)發(fā)動(dòng)第三次“圍剿”。同年11月，任弼時(shí)、賀龍率領(lǐng)紅二、紅六軍團(tuán)主動(dòng)撤離湘鄂川黔蘇區(qū)，南下湘黔邊，實(shí)行戰(zhàn)略轉(zhuǎn)移。期間，李達(dá)協(xié)助任、賀組織指揮了突破烏江戰(zhàn)斗、將軍山戰(zhàn)斗、烏蒙山回旋戰(zhàn)以及強(qiáng)渡金沙江、翻越大雪山等重大軍事行動(dòng)。

1936年7月2日，任、賀所部與紅四方面軍在四川甘孜勝利會(huì)師。經(jīng)過長(zhǎng)期轉(zhuǎn)戰(zhàn)，紅二、紅六軍團(tuán)總兵力仍有14000多人。根據(jù)中央軍委命令，以紅二、紅六軍團(tuán)及羅炳輝所部三十二軍組成紅二方面軍，賀龍任總指揮，任弼時(shí)任政委，李達(dá)任參謀長(zhǎng)。10月，李達(dá)組織指揮部隊(duì)搶占渭水，突破敵軍堵截，在甘肅會(huì)寧縣將臺(tái)堡與紅一方面軍會(huì)師，勝利完成長(zhǎng)征戰(zhàn)略任務(wù)。